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第一作者：Mar Dixit

通訊作者：Mar Dixit, Ilias Belharouak

通訊單位：美國橡樹嶺國家實驗室

作為新一代具有高能量和高功率密度特征的固態電池，在可充電電池領域具有很好的應用前景。而確定新興電池能否滿足實際應用，達到與傳統鋰離子電池相當的性能，能量密度這一性能指標至關重要。然而，現有的技術仍然無法全面的評估電池設計、電池組件與固態電池能量密度之間的內在關系。基于此，美國橡樹嶺國家實驗室Ilias Belharouak等人介紹了一種可用于固態電池性能全面分析的交互式實驗工具包（SolidPAC）。該工具包可根據用戶特定的應用要求，設計出相應的固態電池，幫助研究人員對電極材料性能和組分、電極厚度和負載、成本等因素進行合理優化，并利用逆向工程概念，將電池能量密度輸出與材料和電池設計輸入有效地關聯起來。

【詳細內容】

1. SolidPAC的具體演示

SolidPAC的總體目標是實現“按需電池”設計工具包，該工具包將為特定應用的電池組、模塊和電池提供設計指南。圖1A總結了SolidPAC用于實現性能預測的信息范圍，根據用戶需求包括陰極、陽極和固態電解質（SE）化學成分、組分和負載、電極厚度和結構、電動汽車（EV）系列、電池設計和輔助電池組件等參數。SolidPAC可以根據用戶輸入的電池組范圍/能量/功率和電池組/模塊/電池組配置，估算電池的容量（圖1B），并將電池容量與用戶提供的陽極和陰極結構信息以及數據庫中的材料信息相結合，從而估算電池所需的材料。隨后，使用輸入電池設計參數，對組件尺寸和電池能量密度進行計算（圖1C）。

Figure 1. SolidPAC design principles.

為了探索該工具包的功能，圖2A顯示了電池隔膜厚度對電池重量和體積能量密度的影響。當隔膜厚度為25 mm時，電池產生的能量密度為400 Wh kg^-1和1550 Wh L^-1，這與電動汽車應用設計的SSB的擬定能量密度接近。大多數報告顯示，當隔膜厚度在100 mm范圍時，電池能量密度一般在150-250 Wh kg^-1和550-950 Wh L^-1范圍內，與傳統鋰鎳鈷鋁氧化物（NCA）石墨電池的能量密度比較相近（250 Wh kg^-1和570 Wh L^-1），而NCA/Gr Si電池的能量密度約400 Wh kg^-1和700 Wh L^-1。因此，要獲得電池級能量密度，將隔膜厚度保持在100 mm以下是至關重要。

Figure 2. SolidPAC results.
 

2. SSB電池的雙極和常規疊加效應

與傳統鋰電池相比，SSB的另一個重要特征是可以進行雙極堆疊串聯（圖2C、2D和3）。電池的雙極堆疊串聯能夠提高電池額定電壓，減少電池中的非活動元件（封裝、電氣連接等），從而提高電池能量密度。在模塊內，多個電池單元通過外部接線串聯或并聯。根據模塊內的電池連接，電池結構通常分為單極或雙極電池。單極結構由正極和常規鋰離子電池組成，其中一個電池的負極片與下一個電池的正極片相連（圖3B）。這種設計，需要對單個電池進行密封和包裝，然后進行接線，以防止短路和電解液泄漏。

與傳統堆疊相比，雙極堆疊適用于SSB，因為SE可降低電解液泄漏和電池短路的風險。因此，陰極和陽極可以涂覆在同一個電池的兩側，無需對單個電池進行單獨包裝和密封。由于減少了外部布線和集電器接線片，降低了電池的歐姆電阻，減少了封裝材料的使用，從而提高了雙極堆疊SSB的功率和能量密度。針對圖2C和2D所示的一系列化學反應，研究人員評估了堆疊結構對電池級能量密度的影響。
 

Figure 3. Conventional and bipolar stacking. 

3. SolidPAC靈敏度分析
 

如圖4所示，研究人員使用公式，對SolidPAC的靈敏度進行了分析，以便能夠調整電池相關參數，獲得能量密度的最大化，其中S_i為靈敏因子，ED_final和ED_initial為擾動組和基態組的能量密度。對于質量能量密度，活性物質的含量是最敏感的因素，陰極的面積容量和電解質厚度是重要的調整因素。相比之下，對于體積能量密度，陰極的面積容量是最敏感的因素，電解質厚度、活性物質分數、陰極電解質分數和N/P比也顯示出高靈敏度。如圖4B所示，研究人員對一系列不同的材料組合進行了靈敏度分析，總體趨勢預期的結果一致。
 

Figure 4. SolidPAC sensitivity analysis.

4. 實驗數據分析

如圖5所示，SolidPAC可用于相關實驗參數的計算與預測，如陰極厚度、過量陽極含量、重量和體積能量密度（圖5）。圖5A和5B所示，重量和體積能量密度隨陰極面積容量的增加而增加，但與陰極化學無關。由于較大的SE厚度和低面積容量，大多數SSB的性能遠遠低于最新報道的鋰離子電池性能。然而，應注意的是，與體積能量密度相比，重量能量密度顯示出更大的度量偏差。這是因為不同形狀的SSB（扣式電池、壓力電池、Swagelok電池），具有不一樣的電池體積，這樣會導致更大的質量能量密度偏差。此外，圖5C所示，活性材料的比重和面積容量之間的相關性也顯示出不均勻分布，表明在給定的復合陰極配方中，陰極面積負載（mg cm^-2）和厚度（mm）的數值范圍通常都比較大。圖5D所示，可以清楚地觀察到，在較低的過量陽極和較高的陰極厚度，可以獲得較高的能量密度。

Figure 5. Analysis of experimental datasets with SolidPAC.

5. SolidPAC軟件的公開和更新

SolidPAC是一款應用于SSB電池設計的交互式實驗工具包，隨著對SSB技術的不斷了解，研究人員會對SolidPAC進行不斷的迭代和改進。同時，研究人員非常歡迎廣大同行、SSB行業和讀者，通過不同的方式與他們進行交流，為SolidPAC的完善與更新，提供寶貴的反饋信息和建議。目前，橡樹嶺國家實驗室（ORNL）正在對SolidPAC進行積極的開發，預計每兩年更新一次。有關該軟件的更新將通過ORNL網站和橡樹嶺國家實驗室的社交媒體（LinkedIn、Twitter）對外共享。