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        橄欖石結構磷酸鐵鋰（LiFePO4）作為一種正在電動車動力電池產業應用的正極材料。與其他的正極材料相比（如特斯拉電動車用層狀氧化物材料）LiFePO4具有更好的熱穩定性、低廉的成本（因為其所含元素地球豐度較高）、無毒、較高的理論容量（170mAh/g）。磁電化學對于對鋰電池材料是新興的研究領域，磁場對電化學的影響主要體現在質子傳輸、電極動力學和電化沉積行為上。目前有一些相關工作通過中子散射和磁測量揭示了正極材料的磁特性，但是鮮有工作聚焦在材料磁特性和電化學性能的關系上。

圖示LiFePO4 (0 ≤ x ≤ 1)的磁轉變溫度

 

         最近，北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒團隊用中子衍射、原子分辨率的球差電鏡、和極低穩定磁性測量技術，對鋰電池LiFePO4正極材料在不同充放電狀態下的晶體結構、磁特性和電化學性能進行了系統研究，并首次在室溫條件下（295K）發現了在高充電態時LixFePO4(x ≤0.12)的磁有序現象，遠遠比已經報道的低溫LiFePO4(TN=51(1)K)和FePO4(TN=114(1)K)的磁轉變溫度高。關于室溫磁有序的誘發原因，團隊通過Fe2+-Fe3+超交換相互作用和Fe2+-Li+反位缺陷造成的局部對稱性破缺兩方面進行了理論分析，并運用量子化學第一性原理的計算論證了室溫磁有序存在條件和相關機理。同時，團隊對磷酸鐵鋰室溫磁有序對電池性能的影響進行了機理的分析，在室溫和更低的溫度下，磁有序形成的磁域具有很強的洛倫茲力，充放電過程中鋰離子會被禁錮在強大的磁場內，進而影響到電化學性能（容量和充分電速度）的正常發揮。通過高分辨透射電子顯微鏡也觀測到了因為磁有序導致的10納米左右的固溶區，這部分鋰離子很難突破磁場的作用力遷移到體相外，因此要提高磷酸鐵鋰正極材料的性能必須要有效地控制Fe2+-Li+反位缺陷的含量。

 

         本項工作為鋰離子電池磷酸鐵鋰正極材料的制造和應用提供了重要的指導，推動電池的磁電化學研究方向的加速發展，為電池材料的設計、制造和應用提供了一個新的視角。上述研究成果發表于國際著名期刊上(J.Phys.Chem.Lett.2019,10,4794-4799;Nature Index期刊,IF="8.709)。

 

圖示高脫鋰態磷酸鐵鋰（LixFePO4(x≤0.12)）室溫磁有序現象的原因

 

      該工作在新材料學院潘鋒教授、肖蔭果副教授和布魯克海文國家實驗室章煒博士后的共同指導下，由胡江濤博士和曾華碩士研究生合作完成，深圳生產鋰電池磷酸鐵鋰正極材料的知名企業（德方納米，上市企業）參與了合作。以上工作得到了國家材料基因組重大專項(2016YFB0700600)、國家自然科學基金(No.21603007和51672012)的資助支持。

 

         文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpclett.9b01557