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梁叔全團隊研制的新型Zn@ZnO-3D負極材料結構及其理論計算結果

 

       近日，中南大學材料科學與工程學院梁叔全團隊在 Energy & Environmental Science、Advanced Functional Materials 等國際材料與能源領域權威期刊陸續發表儲能材料創新研究成果。研究成果解決了該領域部分共性科學難題，有望推動廣受關注的低成本儲能領域進一步發展。

 

       在鋅金屬負極材料研究方面，團隊通過一步液相沉淀法得到一種三維網狀結構ZnO功能修飾的Zn@ZnO-3D負極，實現了材料結構調控和界面修飾相優化結合。結合動力學和熱力學分析、第一性原理計算，表明該負極具有更快的離子沉積/遷移動力學速率，其中O元素可以優先吸附并容易結合Zn2+，減少水和鋅離子的結合，抑制H2的逸出，從而實現了99.55%鋅利用率和長達1000次的高可逆沉積/剝離次數。基于此負極，MnO2全電池在電流密度0.5 A g-1下循環500次后容量基本維持100％。該研究成果近日在 Energy & Environmental Science 在線發表。團隊還設計了一種電子絕緣離子導通的高嶺土涂層穩定了鋅負極，避免了電極與電解液的直接接觸，減少了活性水參與的自腐蝕以及電化學腐蝕等副反應發生。成果近日在自然指數期刊 Advanced Functional Materials 在線發表。

 

       在鋅離子電解液研究方面，團隊研發了一種三維多層凝膠電解質（Alginate-Zn），該電解質創新性地利用羧酸根（-COO-）基團對鋅離子的限域作用，有效抑制了負極枝晶和副產物的產生，實現均勻可逆的鋅沉積/剝離，可顯著提高Zn/MnO2電池的擱置性能，該研究成果近日在國際著名能源期刊 Energy Storage Materials 在線發表。團隊還發現目前可充電鋅錳電池的錳基正極材料僅能在含水量足夠的電解液（如水系電解液）中表現出良好的電化學活性。通過理論計算和實驗結果探明了材料的活化新機制與Zn2+離子的脫溶劑化新行為。通過優化調控新機制，團隊研制的鋅錳電池電化學性能得到大幅提升，其在0.1A g-1的電流密度下可獲得超過300mAh g-1的比容量，長循環壽命超過2000次。這一發現將為鋅錳電池電解液的探索和優化提供重要參考，研究成果在自然指數期刊 Advanced Functional Materials 在線發表。

 

       鋅離子電池在低成本儲能領域具有諸多優點，潛力巨大，但在電解液方面仍存在許多關鍵難題有待解決。梁叔全團隊將這些難題進行系統核驗，并結合團隊系列研究成果提出了具有前瞻性的展望和建議，近日在 Energy & Environmental Science 在線發表。團隊還重點對電解液添加劑的國內外工作進行了總體提煉，該研究成果近日在國際知名期刊 Energy Storage Materials 在線發表。基于團隊在該領域的一系列創新性貢獻，中國自然科學綜合性權威學術期刊《科學通報》邀請團隊撰寫相關綜述。

 

       在鈉離子電池正極材料的開發方面，團隊研發了一種Na3.5Mn0.5V1.5(PO4)3/C新正極材料。闡明了電化學過程中的晶體結構畸變、離子遷移率以及其性能的影響。新材料性能優異，應用可期，近日在中國領軍期刊 Nano Research 在線發表。團隊還研發了一種碳量子點修飾的Na3V2(PO4)2F3正極材料，通過碳量子點對材料形核生長的誘導作用，設計了材料的分級結構，顯著提高了該正極材料在鈉離子電池中的動力學性能。研究成果近日在 Journal of Materials Chemistry A 在線發表。

圖為不同Mn離子嵌入對NASCION結構電化學性能影響示意圖

 

       據悉，該團隊獲得國家自然科學基金重點項目（51932011）與面上項目（51872334，51972346，52072411）等項目支持，在低成本儲能領域取得了多項重要研究成果，相關學術論文連續發表在Energy Environ. Sci.、Adv. Funct. Mater.、Energy Storage Mater.、J. Mater. Chem. A,、Sci.Bull.、Nano Res.、J. Energy Chem.、Chem. Commun.、Inorg. Chem.等高影響國際權威期刊，其中2篇為高被引論文，2篇為熱點論文。