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提高電化學儲存裝置的比能量、能量密度、比功率、能量效率和能量保持率是推動全固態(tài)電池發(fā)展的主要動力。然而，對全固態(tài)電池性能的一般評估往往很難從已發(fā)表的報告中得出，這主要是因為性能測量之間的相互依賴，但也因為缺乏基本的參考系統(tǒng)。在這里，作者提出的全固態(tài)電池只包含一個鋰金屬負極，β-Li3PS4固體電解質(zhì)和Li(Ni0.6Co0.2Mn0.2)O2正極活性物質(zhì)。作者使用這個最簡單的系統(tǒng)來對全固態(tài)電池的性能進行基準測試。在Ragone類型的圖表中，作者將硫代磷酸酯、氧化物、磷酸鹽和聚合物全固態(tài)電池的文獻數(shù)據(jù)與這種精簡的電池進行了比較。利用關(guān)鍵性能參數(shù)的基本方程，確定了高能、大功率、實用型全固態(tài)電池的研究目標。

Benchmarking the performance of all-solid-state lithium batteries

https://www.nature.com/articles/s41560-020-0565-1

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為了全面了解鋰離子在電池固體電解質(zhì)中的傳輸機理，不僅要對其周期性晶格進行全面的研究，而且要對破壞理想周期性的非周期性特征進行全面的研究。目前，力學研究中只考慮了有限數(shù)量的點缺陷和晶界等非周期特征。在這里，作者發(fā)現(xiàn)了另一種顯著影響離子傳輸?shù)姆侵芷谔卣鳎�這種特征被稱為“單原子層陷阱”(SALT)。在原型固體電解質(zhì)Li0.33La0.56TiO3中，電子顯微鏡發(fā)現(xiàn)形成閉環(huán)的單原子層缺陷(即鹽)無處不在。根據(jù)計算，這些缺陷環(huán)阻止了大量材料參與離子輸運，從而嚴重降低了總電導率。這一發(fā)現(xiàn)指出了深入研究不同類型的非周期特征的緊迫性，并激勵了對其他固體電解質(zhì)的類似研究。

Single-atom-layer traps in a solid electrolyte for lithium batteries

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15544-x

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單分散FeF2納米晶正極的轉(zhuǎn)化機理和性能研究

人們對過渡金屬氟化物作為高能量正極材料在鋰離子電池中的應(yīng)用認識一直不足。在這里，作者提出了一個理想的體系，通過膠體合成單晶、單分散的氟化鐵納米棒來進行機理研究。單獨使用離子液體電解質(zhì)可獲得高容量和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，形成穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面，防止粒子熔融。這種穩(wěn)定性可在更高的速率(C/2)和更高的溫度(50 °C)下持續(xù)200多個循環(huán)。高分辨透射電子顯微鏡揭示了復(fù)雜的形貌特征、晶格取向關(guān)系和氧化態(tài)變化，全面描述了轉(zhuǎn)化機理。表面特異性反應(yīng)對相演化、擴散動力學和電池失效有重要影響。這一新的發(fā)現(xiàn)展示FeF2固有的高放電倍率能力。

Understanding the conversion mechanism and performance of monodisperse FeF2nanocrystal cathodes

https://www.nature.com/articles/s41563-020-0621-z

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該工作采用分子動力學方法刻畫了典型玻璃態(tài)75Li2S–25P2S5中鋰離子的遷移過程，發(fā)現(xiàn)鋰離子的遷移是通過如下聯(lián)合機制發(fā)生的：鋰離子的協(xié)同運動與PS43-陰離子的定向運動相結(jié)合。其中，陰離子的定向運動效應(yīng)被稱為“明輪”機制。明輪機制一般出現(xiàn)在高溫結(jié)晶聚合物中。與結(jié)晶材料相比，玻璃材料中的明輪動力學有助于室溫下離子的遷移。通過刻畫與離子遷移的空間、時間、振動以及能量的關(guān)聯(lián)性，證實了明輪效應(yīng)對Li+遷移的貢獻。此外，玻璃中的動力學與穩(wěn)定的結(jié)晶類似物γ-Li3PS4中的動力學不同。在γ-Li3PS4中，陰離子重定向被忽略，離子遷移率降低。因此，這些體系可能是尋找新的固體電解質(zhì)的方向。

Low-temperature paddlewheel effect in glassy solid electrolytes

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15245-5

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全固態(tài)鋰金屬電池被認為是超越傳統(tǒng)鋰離子電池的有力競爭者。然而，不可避免地鋰枝晶生長和庫倫效率低等問題阻礙了它們的實際應(yīng)用。為解決這一問題，韓國三星先進技術(shù)研究所Yong-Gun Lee、Dongmin Im 和三星在日本大阪研究中心的Yuichi Aihara等人通過使用不含過量鋰的銀-碳納米復(fù)合陽極和硫化物電解質(zhì)構(gòu)建了一種高性能全固態(tài)鋰金屬電池。研究發(fā)現(xiàn)，復(fù)合陽極能夠有效調(diào)節(jié)金屬鋰的沉積-剝離過程，增加電極-電解質(zhì)界面穩(wěn)定性，從而賦予全電池以更長的電化學壽命。全電池測試過程中，研究人員采用具有高比容量（> 210 mAh g-1）和高面容量（> 6.8 mAh cm-2）的高鎳層狀氧化物陰極，以銀輝石型硫化物為固態(tài)電解質(zhì)，并利用等溫靜壓技術(shù)來改善電極與電解質(zhì)之間的界面接觸。所組裝的原型袋式電池（0.6 Ah）在60 ℃表現(xiàn)出高能量密度，超過99.8%的穩(wěn)定庫侖效率和長循環(huán)壽命（1000圈）。

High-energy long-cycling all-solid-state lithium metal batteries enabled by silver–carbon composite anodes

https://www.nature.com/articles/s41560-020-0575-z

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隨著電子設(shè)備和電動汽車的快速發(fā)展，人類對于高能量密度電池的需求日益增加。由于鋰硫電池具有高理論比容量、高能量密度、環(huán)境友好和低成本等優(yōu)點，已經(jīng)成為最具潛力的新一代儲能器件，然而多硫化物的“穿梭效應(yīng)”嚴重影響了鋰硫電池的循環(huán)壽命，進而阻礙了其進一步商業(yè)化應(yīng)用。目前大部分抑制多硫化物“穿梭效應(yīng)”的研究主要集中在鋰硫電池載硫材料的制備。載硫材料大致可以分為兩類：一類是基于物理束縛作用的非極性碳基材料，另一類是基于化學吸附作用的極性雜原子摻雜碳材料和金屬化合物，但是這兩類電極材料都存在制備工藝復(fù)雜和載硫量過低等問題，同時充放電過程中存在嚴重的體積變化而導致的不可恢復(fù)的結(jié)構(gòu)破損難題。在電極/電解液界面構(gòu)建一個可恢復(fù)的保護層是解決上述問題的有效方法之一，因此如何在抑制多硫化物“穿梭效應(yīng)”的同時實現(xiàn)界面保護層的可恢復(fù)性是值得探究的課題。

Switchable encapsulation of polysulfides in the transition between sulfur and lithium sulfide

https://www.nature.com/articles/s41467-020-14686-2

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鋰金屬被認為是未來可充電電池的最終負極材料，但由于鋰枝晶的不可控生長，鋰金屬電池的發(fā)展受到了嚴重制約。于是人們寄希望于固態(tài)電解質(zhì)，希望用機械剛性固態(tài)電解質(zhì)這座“大山”來壓制鋰枝晶生長。然而，現(xiàn)實是殘酷的，多位研究者發(fā)現(xiàn)鋰枝晶仍然能在固態(tài)電解質(zhì)中生長。解決這個問題需要對鋰枝晶的生長和相關(guān)的電化學力學行為有一個基本的理解。作者將原子力顯微鏡與環(huán)境透射電子顯微鏡（AFM–ETEM）進行巧妙結(jié)合，實現(xiàn)了觀察鋰晶須原位生長的同時，對其進行了應(yīng)力測量。

Lithium whisker growth and stress generation in an in situ atomic force microscope–environmental transmission electron microscope set-up

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0604-x

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全固態(tài)鋰離子電池保證了更安全的電化學能量存儲，具有更大的體積能量密度和重量能量密度。一個主要的問題是固體電解質(zhì)的有限的電化學穩(wěn)定性和相關(guān)的有害電化學反應(yīng)，特別是因為我們的認識有限。在這里，作者論證了固體電解質(zhì)不是通過固體電解質(zhì)的(脫)鋰狀態(tài)直接分解成熱力學穩(wěn)定的分解產(chǎn)物，而是固體電解質(zhì)的電化學穩(wěn)定窗口明顯大于直接分解的預(yù)測，使觀察到的穩(wěn)定窗口合理化。所提出的機制的基本性質(zhì)表明，這通常是固體電解質(zhì)的一個關(guān)鍵方面，對全固態(tài)電池材料設(shè)計具有指導作用。

Clarifying the relationship between redox activity and electrochemical stability in solid electrolytes

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0576-0